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A finales de 1953 firma un contrato con la productora RCA Italiana y en 1954 lanza su primer EP titulado La cicoria / Nina Nanna. Siguió lanzando singles y en 1955 grabó el exitoso Vecchio Frac. Seguidamente lanzó sus 2 primeros álbumes I successi di Domenico Modugno (I y II). En 1956 cambia de productora y firma con Fonit Cetra y debuta como compositor en el Festival de San Remo con la canción Musetto, interpretada por Gianni Marzocchi, que terminó en 8º lugar.
Ese mismo año hizo varios conciertos en Francia pero con poca repercusión. Durante estos meses comienza a escribir canciones en Napolitano traduciendo letras de su amigo Riccardo Pazzaglia. En 1957 participa en el Festival de Napoles junto a Aurelio Fierro con la canción Lazzarella.
En 1958 triunfa en el Festival de San Remo junto a Johnny Dorelli con el tema Nel blu dipinto di blu y con esta canción se presentó al Festival de Eurovisión en el que consiguió una gran 3ª posición con 13 puntos (4 de Bélgica y Alemania y 1 de Países Bajos, Francia, Suecia, Austria y Suiza).
Como anécdota Domenico tuvo que volver a cantar su canción cuando terminaron todas las actuaciones porque hubo problemas en la conexión con varios países. Pese a su tercer puesto la canción fue un éxito mundial traducida a 13 idiomas y ganó 3 Premios Grammy (Mejor disco, canción e intérprete del año) y además recibió 3 discos de oro. Participó en el Ed Sullivan Show, el programa de televisión más visto en Estados Unidos y fue tal el éxito de su tema eurovisivo que hizo una gira por Boston, Buffalo, Los Angeles y Nueva York.
Precisamente en su estancia en los Estados Unidos decidió acortar el título de su canción por el de Volare y estuvo en las listas americanas durante 13 semanas consecutivas, récord jamás superado por un disco en italiano. Cuando regresó a Italia fue recibido como un rey. Vendió en Italia 800.000 copias y 22 millones en todo el Mundo. Volare es la canción italiana más seguida en el Mundo desde 1958 hasta la actualidad y se han hecho más de 100 versiones en diferentes idiomas.
